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    【中国科学报】纳米催化“高稳定性”新星诞生

    2019-03-15 中国科学报 池涵 丁佳
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      提到大型化工,人们往往首先想到鳞次栉比的工业厂房。然而,在这些高耸入云的“钢铁森林”里面,决定化工过程效率的却是众多的催化剂。这些催化剂通过调控反应途径和加速反应进程提高效率,其中在纳米乃至原子尺度上的活性位结构更是催化作用的核心。

      近日,中国科学院大连化学物理研究所(以下简称大化所)催化基础国家重点实验室研究员申文杰团队在《自然—催化》杂志发表了他们在铜催化研究领域的最新成果,有望为提升催化剂效率提供新的思路。

      铜催化的奥秘

      申文杰告诉《中国科学报》,目前碳资源利用相关的工业过程,比如水气变换、合成甲醇等所使用的铜催化剂普遍存在活性低、稳定性差的问题,为提高反应效率必须使用过量的水蒸气或者提高反应温度,造成高能耗或者催化剂寿命缩短。

      因此,理解铜催化剂的作用机制,研制新型铜催化剂,提高催化活性和稳定性是该领域面临的重大挑战,也是纳米催化研究中的一个热点。

      近20年来,众多研究发现,铜—氧化铈催化剂体系在合成气反应化学中表现出优异而独特的性能,但对其催化作用机理以及活性位的原子结构却知之甚少。

      申文杰团队此次发表的研究工作,在原子尺度确定了铜—氧化铈催化剂的金属—载体界面的形成机制以及活性位结构,并描述了水气变换反应的途径和机理,为在原子、分子层次剖析催化剂金属—载体界面结构以及催化作用机制提供了实验方法和理论模型,也为研制新型高效铜催化剂奠定了科学基础。

      “综合利用扫描透射电镜、原位红外光谱、光电子能谱以及理论计算等各种技术,我们发现了在该催化剂体系中,铜团簇(1纳米左右)呈现双层原子结构,上层为金属态铜原子,而下层为一价铜原子?!备梦恼碌谝蛔髡?、大化所博士生陈阿玲说?!八浠环从Φ幕钚晕晃患弁佑肓诮难趸姹砻娴难蹩昭ü钩傻慕缑?,即一氧化碳在一价铜表面吸附活化,而水分子则在邻近的氧化铈空穴位解离活化?!?/p>

      他们还发现,这种金属铜团簇具有很好的结构稳定性,高温氢气处理后其直径略有增大,但仍然保持双层结构及优异的水气变换催化性能,这与常见的铜催化剂有很大不同。

      在电镜下现身的铜原子

      为了确定铜—氧化铈界面的原子结构,大化所副研究员周燕利用扫描透射电镜作了很多尝试。

      与纳米催化研究较多的贵金属纳米粒子不同,铜纳米粒子和氧化铈的衬度非常接近,即使高分辨透射电镜也很难观察和鉴别铜物种。另外,铜在氧化铈载体上高度分散,铜团簇对电子束非常敏感,极不稳定,科研人员很难获得铜粒子的清晰图像和明确化学状态。因此在最初两年的探索中,周燕并未得到一个满意的结果。

      但研究人员逐渐发现,如果在扫描透射电镜观察时沿着特定的方向,使得氧化铈的特定晶面与电子束方向平行,就有可能排除铜和氧化铈衬度接近难以辨别的问题?!八婧笪颐抢枚嘀只е票讣际?,调控氧化铈载体形貌,并将铜选择性地落位在特定的晶面,通过扫描透射电镜观察金属—载体界面,发现只要沿着特定的电子束入射方向,基本都可以看到有别于氧化铈的细小团簇?!敝苎嗨?。

      那么,这些团簇是不是铜呢?自2014年开始,周燕开始与国外专家合作,用具有单色器的球差校正电镜观察这些细小团簇的空间分布,同时采用电子能量损失能谱确认了这些团簇为铜物种。进一步采用原子分辨的球差校正扫描透射电镜,解析了铜—氧化铈界面的原子结构及其化学配位环境。

      “氧化物负载的金属催化剂不仅广泛应用于多相催化反应过程,也是纳米催化基础研究的重要方向?!鄙晡慕芨嫠摺吨泄蒲Пā?,目前他们正与国际同行密切合作,利用各自优势,在材料制备、结构表征以及反应动力学研究等方面开展系统研究,共同探索催化剂纳米/原子结构与反应性能的构效关系等基本科学问题。

     ?。ㄔ赜凇吨泄蒲Пā?2019-03-15 第3版 综合)
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